Depois, ainda na TV Globo, Caio Castro foi escolhido para apresentar o quadro “Menina Fantástica”, do Fantástico, aos domingos. Caio Castro viveu então sua primeira experiência como apresentador. Caio Castro esteve em Taubaté, no interior de São Paulo, em 2009.
Até que em 2010 Caio Castro ganharia o papel mais importante de sua carreira. Caio Castro foi Edgar, em Ti-Ti-Ti, novela das sete da Rede Globo. O Edgar Soares Sampaio, de Caio Castro, é um dos protagonistas de Protagonista Ti-Ti-Ti, novela de Maria Adelaide Amaral, com direção de Marcelo Zambelli, Maria de Médicis e Ary Coslov, e com Jorge Fernando acumulando as funções de diretor-geral e diretor de núcleo.
Em 2010, Caio Castro esteve no Oscar Fashion Days. Ele, aliás, foi motivo de fofocas: Caio Castro foi o pivô da separação da atriz Isis Valverde. Caio Castro e Isis Valverde negam, mas vivem romance em 2011. Ainda na vida pessoal, Caio Castro já foi visto aos beijos comSophie Charlotte. Em 2010, Caio Castro levou o prêmio de Arte Qualidade Brasil, como Melhor Ator Revelação de Telenovela.
Caio Castro causou polêmica em participação no Domingão do Faustal Especial de Natal de 2010. No programa de Fausto Silva, o galã Castro revela um lado cantor e divide opiniões. Ainda durante a atração, Caio Castro e Luana Piovani entraram em uma polêmica sobre o beijo técnico. Caio Castro não é adepto ao beijo técnico, não. O que você acha?
Em 2011, foi noticiado que Caio Castro estaria namorando a cantora Alinne Rosa, da banda Cheiro de Amor.

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